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活性炭載钌水解纖維素制山梨糖醇
文章作者:韩研网络部 更新时间:2020-8-27 17:16:39

  活性炭載钌水解纖維素制山梨糖醇,山梨糖醇被大量应用在多种行业中和作为用于生物燃料生产的替代品。该多元醇可以通过两个连续的反应获得:纤维素水解产生葡萄糖,然后葡萄糖氢化成山梨糖醇,这意味着该过程需要两种不同的催化功能。实际上,通常是采用由矿物液体酸(如H2 SO4或HCl)作为水解催化剂,并用在氢化反应。但是,由于液态酸具有腐蚀性且不能重复使用,因此被认为不是环保的选择。稳定的酸性固体是一个很好的选择,因为它们可以容易的从液体介质回收,减少其污染。因此,使用活性炭來當催化載體是一種很好的催化劑,可以代替液態酸以使工藝更環保。

  活性炭催化水解原理

  活性炭通過钌納米粒子的負載組成催化劑。我們選擇的活性炭是一種擁有豐富中孔的活性炭,爲了增加碳酸度,分別通過磺化和氧化處理制備了兩種活性炭載體,稱爲磺化活性炭和氧化活性炭。這些活性炭負載的钌催化劑的相對較高的中孔性預期將促進纖維素接近催化劑的表面,從而增強與活性部位,特別是催化纖維素水解的酸性部位的相互作用。

  活性炭載钌催化劑

  活性炭載钌催化劑获得的TEM图像如下。必须提到的是,尽管通常观察到分散良好的钌纳米颗粒(图1 a–c),但也发现了一些颗粒团聚(图1d–f),特别是在使用最氧化的活性炭載體。颗粒大小分布已在图1g–i中以条形图绘制,分别为几种不同活化后的活性炭載體制成的催化剂平均颗粒大小分别为1.3、1.4和1.6 nm。一般而言,TEM数据表明,所用的浸渍方法成功地在活性炭材料上形成了小的钌纳米颗粒(平均尺寸小于2 nm),并且似乎随着载体的氧化,其粒径略有增加。这可以涉及到的钌前体的氧官能团的锚固,和它们的部分分解的还原热处理期间的效果,这可能导致一些金属烧结。

  图1:活性炭載钌催化劑的TEM图像和钌粒度分布。

  纖維素的催化轉化

  关于几种活性炭对纤维素水解的催化活性的测试中,可以了解到,纤维素的转化率和对葡萄糖的选择性取决于表面氧官能团的数量和类型。在该研究中,发现磺化活性炭載體可导致大量的纤维素转化率和葡萄糖产率(分别为61%和52%)。但是,在钌催化剂的情况下,表面化学似乎具有相反的作用。如上所述,大量的氧官能团的存在可能导致钌颗粒的有效分散,这可能与较低的活性有关。此外,某些氧官能团(主要是酸性的氧官能团)可能通过金属位点的辅助,通过将葡萄糖或山梨糖醇转化为其他产物而直接引导至副产物的反应。此外,磺酸基团的存在虽然比例较低。总而言之,发现氧化处理的活性炭載钌催化劑可有效地提高C6多元醇(山梨糖醇和甘露糖醇)的生产,从而阻碍了副产物的产生。它显示了对纤维素的一锅法水解加氢的良好催化能力。

  圖2:活性炭的反應和産物的示意圖。

  從纖維素中所示産物的反應途徑的簡化方案在圖2展示。在空白試驗(無催化劑)中,纖維素轉化率爲35%,並且形成了少量的葡萄糖和羟甲基糠醛。在用活性炭負載的钌催化劑進行的測試中,與空白實驗相比,纖維素轉化率顯著提高,並且山梨糖醇收率很高。這些數據中的實驗誤差低于5%。

  活性炭載钌催化劑的測試中實現了纖維素水解爲山梨糖醇的聯合水解。磺化處理在活性炭表面上産生適量的氧官能團,並且輕微修飾了活性炭的多孔結構。另一方面,氧化處理導致表面官能團的重要發展,並且吸附容量顯著降低。此外,由于钌摻入過程,活性炭的表面官能團的數量和類型被改變。盡管進行了這些修改,三種催化劑的中孔體積仍然很高。钌納米粒子很小且分散良好,即使在空氣暴露于活性炭催化劑後,钌也以零價態存在約50%。

  在相对温和的反应条件下显示出高纤维素转化率和对山梨糖醇的非常好的选择性。具有52%的纤维素转化率和非常高的山梨醇选择性(91%)。表面化学的差异似乎决定了所观察到的催化行为的差异,尽管可以预见到大量酸性氧化官能团的积极作用,但这一结果可以得出结论,在含钌的活性炭催化劑中,此类基团可以催化形成副产物,并导致较低的选择性。

  测试的结果突出了活性炭催化劑在纤维素的一锅法水解加氢中的性能,该性能超过了许多其他双功能催化剂。而且,可以指出的是,催化剂制备和反应条件都可以被认为是经济实用和环境友好的。

文章標簽:椰殼活性炭,果殼活性炭,煤質活性炭,木質活性炭,蜂窩活性炭,淨水活性炭.

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